自旋作為電子的內(nèi)稟特性之一，是開發(fā)自旋電子器件的基礎(chǔ)。相比于以電子電荷特性為基礎(chǔ)的微電子器件，自旋電子器件具有能耗低、響應(yīng)快和存儲密度高等優(yōu)點，但在自旋電子器件的發(fā)展中仍然面對很多挑戰(zhàn)，如自旋電子的注入、自旋電流的傳輸和載流子自旋極化的探測與調(diào)控等。利用光與物質(zhì)的相互作用來操控非磁性材料中的自旋特性是解決這些難題的重要的研究方向。香港大學(xué)的崔曉冬教授領(lǐng)導(dǎo)的團隊最近提出了一種運用激光來調(diào)控單層過渡金屬硫化物中自旋極化的方法。

　　單層過渡金屬硫化物(transition metal dichalcogenides, 以下簡稱TMD)是一種類似石墨烯的六角晶格結(jié)構(gòu)的超薄材料，它們的興起將傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料擴充到新的二維極限。在它們的動量空間中固有地存在離散不等價的簡并能谷K和K'。由于天然的空間反演對稱破缺特性，單層TMD的不同能谷中電子會發(fā)生帶間光學(xué)躍遷，需要遵循不同的光學(xué)選擇定則，具有圓偏光雙色性。另外，由于能谷處能帶主要由過渡金屬原子中的d軌道電子貢獻，強自旋軌道耦合使能帶發(fā)生噼裂，加上時間反演對稱性的要求，能帶的噼裂在K谷和K'谷的方向相反，即對應(yīng)K谷中自旋向上的能帶，在K'谷中一定是自旋向下的。理論上這種自旋自由度與能谷贗自旋自由度之間的耦合可以產(chǎn)生穩(wěn)定的自旋極化，因此我們可以運用不同頻率的激發(fā)光來調(diào)控單層TMD中的自旋。那么是否可以開展實驗證實以上的推測呢?

　　(A)俯視下的單層TMD六角晶格結(jié)構(gòu)示意圖，(B)單層TMD在K谷和K'谷的能帶示意圖

　　香港大學(xué)團隊制備了一種可探測單層TMD材料中產(chǎn)生自旋極化的類自旋閥器件，用圓偏光激發(fā)出器件的單層TMD材料中載流子的自旋極化，并通過檢測器件中自旋分辨的光電流，用實驗驗證了通過改變同一種手性圓偏激發(fā)光的頻率來調(diào)控單層TMD中的自旋可行性(圖2)。協(xié)同時間分辨的克爾偏轉(zhuǎn)譜的測量，他們的實驗還顯示：光激發(fā)產(chǎn)生的單層TMD中的自旋極化在弛豫過程中趨向于保持原有的自旋方向，因此實驗中可以用電學(xué)的手段在其費米能級附近檢測到明顯的自旋極化。

　　(A)基于單層TMD的類自旋閥器件的工作原理示意圖，(B)自旋分辨的光電流實驗：同時掃描得到的(a)器件表面反射圖(用于對照樣品和鐵磁電極的位置)，(b)掃描光電流圖，(c)和(d)為不同激發(fā)光頻率下的光電流差掃描對比圖，光電流差的值在不同頻率下的符號相反，對應(yīng)相反的自旋極化方向

　　這項工作為發(fā)展光學(xué)調(diào)控的自旋電子器件提供了一種嶄新的思路，也展示了單層TMD在未來自旋電子器件中的潛在應(yīng)用。